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Vibrational Relaxation at a Metal Surface: Electronic Friction Versus Classical Master Equations

机译:金属表面的振动弛豫:电子摩擦与电动摩擦   经典主方程

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摘要

Within a 2-D scattering model, we investigate the vibrational relaxation ofan idealized molecule colliding with a metal surface. Two perturbativenonadiabatic dynamics schemes are compared: $(i)$ electronic friction (EF) and$(ii)$ classical master equations (CME). In addition, we also study a thirdapproach, $(iii)$ a broadened classical master equation (BCME) thatinterpolates between approaches $(i)$ and $(ii)$. Two conclusions emerge.First, even though we do not have exact data to compare against, we find thereis strong evidence suggesting that EF results may be spurious for scatteringproblems with more than one nuclear dimension. Second, we find that there is anoptimal molecule-metal coupling that maximizes vibrational relaxation rates byinducing large nonadiabatic interactions.
机译:在二维散射模型中,我们研究了理想化分子与金属表面碰撞的振动弛豫。比较了两种微扰非绝热动力学方案:(i)$电子摩擦(EF)和$(ii)$经典主方程(CME)。此外,我们还研究了第三种方法$(iii)$,它是在方法$(i)$和$(ii)$之间进行插值的扩展经典主方程(BCME)。得出两个结论。首先,即使我们没有确切的数据可以进行比较,我们也发现有充分的证据表明,EF结果对于散布多个核尺寸的问题可能是虚假的。其次,我们发现通过诱导大的非绝热相互作用,最佳的分子-金属耦合使振动弛豫率最大化。

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